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水是联系陆地表层水圈和大气圈的核心纽带，大气降水是水循环过程输入端的主要组成部分，广泛参与各圈层的物质能量交换[1]。存在于自然水体中的氢氧同位素具有较高的灵敏度和准确性，已经成为在时空尺度上分析水汽来源的有效方法之一[2-4]。降水是森林生态系统水循环过程中重要的输入因子，对其氢氧稳定同位素组成的时空变化进行分析，可探讨区域大气降水水汽来源及水文循环过程特征[5-8]，为定量阐明降水对生态系统中的土壤水、地下水及植物水的补给[9]及森林生态系统水循环过程深层机理奠定基础[10]。同时，降水中的氢氧同位素组成受到水汽来源和传输过程、各环境因子等诸多因素的影响而出现差异，如温度效应[11-13]、降水量效应[11-12]等，因此，降水中的氢氧稳定同位素可用来示踪区域大气降水的水汽来源，进而利用其运动规律反演水汽的传输过程[1, 14]。
20世纪50年代初期，国际上就开始对降水中氢氧稳定同位素进行观测和研究[15]。1961年，国际原子能结构IAEA与世界气象组织WMO共同建立的大气降水同位素网络GNIP正式启动[2]，其目的在于为研究全球和局地水循环提供大气降水氢氧同位素背景资料数据[16]。1966年，珠穆朗玛峰的科学考察标志着我国降水稳定同位素研究正式拉开序幕[1, 17]，近年来，我国学者对不同地区和规模的降水中氢氧稳定同位素组成开展了研究[2, 18-20]，取得了丰富的研究成果。尽管降水稳定同位素的研究在全球范围内已持续多年，但在小范围(特别是小流域)的多站点强化研究不足，这使得对其物理机制的研究仍不够深入。全球降水同位素监测网络在中国乃至整个亚洲的监测站点较少，且监测时间也较短，仍然不能满足科研的需要[21]。
鼎湖山地处热带与亚热带交汇处[22]，是我国第一个国家自然保护区，被列为第17号生物圈保护区，表明国内外生态学专家们已高度认识到鼎湖山自然保护区森林生态系统重要性及其区域代表性[23]。鼎湖山生态水文过程的研究对于探讨鼎湖山群落演替动态、森林经营和生态系统水资源管理等有重要的意义。前人对鼎湖山森林水文的研究主要集中森林水文模型建立[24]、降水量和地表径流水化学特征[25-26]、降水的变化对森林土壤呼吸的调节作用和凋落物的持水性[27-28]、土壤微生物量碳和有机碳对模拟酸雨的响应[29]、干旱对森林结构的变化对森林水文的影响[30-31]等方面的研究。然而，对鼎湖山大气降水氢氧同位素特征及水汽来源的研究未见报道。因此，本文基于鼎湖山2013年8月~2014年8月共13个月108个大气降水的氢氧稳定同位素样品实测值，结合该研究区HYSPLIT轨迹模型和环境因子，分析了鼎湖山大气降水氢氧同位素组成及其与气象要素之间的关系，深入探讨了该区大气降水的水汽来源和运移过程，为定量研究鼎湖山自然保护区水循环过程、提出合理的水资源管理措施，进一步完善全国乃至全球降水同位素监测网络提供科学依据和理论参考。
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鼎湖山国家级自然保护区(112°30′39″~112°33′41″ E，23°09′21″~23°11′30″ N)位于我国广东省中部肇庆市境内，总面积1 155 hm2，最高海拔1 000.3 m。该区属典型南亚热带湿润季风气候，年平均气温21.0℃，最热月(7月)平均气温为28.0℃，最冷月(1月)平均气温分别为12.6℃。年均相对湿度为81.5 %，年均降雨量1 956 mm，年均蒸发量1 115 mm，全年干湿季明显，干季为10月~翌年3月，湿季为4~9月，其中3/4的降水分布在湿季[32]。研究区属南亚热带地带性植被，主要植被类型有马尾松(Pinus massoniana Lamb.)针叶林、针阔叶混交林和季风常绿阔叶林[33]。马尾松针叶林和针阔叶混交林林下土壤类型主要为赤红壤，土层较浅；季风常绿阔叶林林下土壤为发育于砂岩或砂页岩的赤红壤，酸性较强，土壤层深度为60~90 cm[29]。
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2013年8月至2014年8月，在广东省鼎湖山国家级自然保护区空旷地(112°32′56.62″~112°32′56.85″ E，23°10′0.06″~23°10′0.20″ N)随机放入3个雨量筒(在雨量筒上部放一漏斗，并在漏斗中放置1个乒乓球，以防止水分蒸发引起氢氧同位素分馏)。每次降雨结束后，立即用采样瓶收集降水样品，迅速拧紧盖子，并立即用Parafilm封口膜密封。每天早上7:00采集大气降水(每天将3个雨量筒的降水样品混合)，共收集13个月108个降水样品。所有水样在野外条件下用保温箱低温(-5℃~0℃)保存，带回实验室后置于-5℃以下冰柜中保存。温度、湿度、降水量等气象数据皆由鼎湖山自然保护区气象观测站提供。
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大气降水δD、δ18O的测定由清华大学地学中心稳定同位素实验室的MAT 253同位素比率质谱仪(Isotope Ratio Mass Spectrometer)和Flash 2000 HT元素分析仪完成(δD的测定精度为±＜1‰，δ18O的测定精度为±＜0.2‰)。同位素比值可以用相对于维也纳标准平均海洋水(V-SMOW)的千分差(‰)表示：
$ \delta = \left[ {\left( {{R_{{\rm{sample }}}}/{R_{{\rm{standard }}}}} \right)} \right] - 1 \times 1\ 000‰ $
其中Rsample和Rstandard分别为样品和V-SMOW中的D/1H、18O/16O稳定同位素组成。
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大气气团传输途径和过程运用美国国家海洋和大气管理局开发的拉格朗日积分轨迹模型(HYSPLIT)(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model, http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php)的后向轨迹法进行模拟[2, 34-35]，美国国家环境预报中心NCEP(National Centers for Environmental Prediction)为该模型提供气象资料，模拟并计算了鼎湖山自然保护区上空海拔500 m、1 000 m和1 500 m降水168 h之前大气气团后向传输途径。
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本文运用SPSS 12.0统计分析软件线性回归分析方法得到鼎湖山大气降水线方程，用相关分析方法得到降水量与温度以及与降水δD和δ18O之间的相关关系，用Origin 8.5制图软件作图。
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根据鼎湖山自然保护区2013年8月—2014年8月13个月108个大气降水样品的δD(δ18O)的实测值可以看出，其δD介于-118.26‰~-15.52‰之间，其δ18O介于-16.05‰~2.25‰之间，均值分别为-34.44‰和-5.58‰(见图 1)。由图 1可看出，鼎湖山自然保护区降水δD(δ18O)值呈现出较为明显的季节变化，在干季，降水中δD(δ18O)均值为-25.89‰(-4.84‰)，均值偏大；在湿季，降水中δD(δ18O)均值为-38.37‰(-5.92‰)，均值偏小。
图 1 鼎湖山自然保护区大气降水δD和δ18O、降水量的日变化
Figure 1. Daily variation of δD and δ18O composition of precipitation and rainfall in MT. Dinghu National Nature Reserve, China
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在δD-δ18O关系图中，用来表示降水的δD和δ18O关系变化的直线，称为降水线(MWL)。除全球降水线(GMWL)外，不同地区都有反映区域降水特点的降水线，我们通常把它称为地区大气降水线(LMWL)[36]。由于水汽来源和环境因子等因素的差异，导致LMWL不同程度偏离GMWL。根据鼎湖山自然保护区2013年8月—2014年8月13个月大气降水δD(δ18O)实测值，将大气降水的δD对δ18O进行一元线性回归分析，得出鼎湖山大气降水线方程为：δD = 7.863δ18O + 9.664，R2=0.975，n=108。干季大气降水线方程：δD = 7.920δ18O + 12.457，R2=0.986，n=34；与全球大气降水线相比，其斜率偏小，截距偏大。湿季大气降水线方程：δD = 7.719δ18O + 7.316，R2=0.982，n=74；与全球大气降水线相比，其斜率和截距均偏小。
图 2 鼎湖山大气降水δD和δ18O的关系
Figure 2. The correlation between δD and δ18O of precipitation in MT. Dinghu
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降水过程中随着蒸发作用的影响，在降水δD(δ18O)的关系中会出现一个差值(d)，Dansgaard[37]称之为过量氘(d-excess)：d= δD-8δ18O，全球降水中d的平均值在10‰左右。从图 3可以看出，在干季，鼎湖山大气降水过量氘(d-excess)均值为11.28‰，大于于全球平均d值(10‰)；在湿季，鼎湖山大气降水过量氘(d-excess)均值为7.76‰，小于于全球平均d值(10‰)。
图 3 鼎湖山降水中氘过量(d)的月变化
Figure 3. Monthly variation of d-excess of precipitation in MT.Dinghu
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从图 4可看出，将降水δD与温度(T)进行线性回归分析，降水δD-T线性方程为：δD =-1.610T﹢0.279(r =0.303，n =108，F =10.754，P＜0.01)；将图 4中降水δ18O与温度(T)进行线性回归分析，降水δ18O-T线性方程为：δ18O =-0.157T-2.195(r =0.235，n =108，F =6.201，P＜0.05)。可见，鼎湖山降水氢氧同位素组成与温度存在显著负相关关系。
图 4 鼎湖山降水δD和δ18O温度效应
Figure 4. The correlation between δD (δ18O) of daily precipitation and daily mean temperature in MT. Dinghu
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从图 5可看出，将降水δD与降水量(P)进行线性回归分析，降水δD-P线性方程为：δD =-0.333P-26.263(r =0.318，n =108，F =11.943，P＜0.01)；将图 5中降水δ18O与降水量(P)进行线性回归分析，降水δ18O-P线性方程为：δ18O =-0.043P-4.520(r =0.328，n =108，F =12.774，P＜0.01)。可见，鼎湖山地区存在极显著的降水量效应。
图 5 鼎湖山降水δD和δ18O降水量效应
Figure 5. The correlation between δD (δ18O) of daily precipitation and daily rainfall in MT. Dinghu
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为了进一步验证氢氧稳定同位素技术指示鼎湖山大气降水水汽来源结果的可靠性，本研究选择鼎湖山2013年8月—2014年8月13个月中8次典型降水事件(即湿季和干季各4个不同强度降水事件)，利用HYSPLIT模型进行气团轨迹模型模拟，垂直方向上选取500、1 000、1 500 m这3个高度作为模拟的初始高度，模拟其向后追踪7天(d)的气团运动轨迹(图 6)。从图 6可以看出，在湿季，鼎湖山自然保护区水汽主要来自太平洋的东南季风及印度洋的西南季风，在干季，其水汽主要来源于局地蒸发、我国华北地区及寒冷干燥的亚欧大陆。后向轨迹模拟的结果与大气降水氢氧同位素组成的分析结果基本上相符合。
图 6 鼎湖山部分降水事件的气团轨迹模拟
Figure 6. The air trajectory simulation of partial precipitation event in MT. Dinghu
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全球大气降水中的δD的变化范围为-350‰~﹢50‰，平均值为-22‰，δ18O的变化范围为-50‰~﹢10‰，平均值为-4‰[38]。可见，鼎湖山大气降水的δD和δ18O的变化范围均落在全球雨水δD和δ18O的变化范围之中。与全球大气降水δD(δ18O)相比，鼎湖山降水δD(δ18O)均值更小，说明鼎湖山地区在南部季风气候影响下，降水量大，降水过程中氢氧同位素的分馏程度比其它地区小，造成降水中氢氧同位素值偏低。鼎湖山自然保护区降水δD(δ18O)值呈现出较为明显的季节变化规律，δD(δ18O)的最大值出现在干季，此时其均值偏大，δD(δ18O)最小值出现在湿季，此时其均值偏小。这种现象在中低纬度季风区普遍存在，鼎湖山地区大气降水的水汽来源是决定其氢氧同位素组成的重要因素[20, 39]。
与全球降水线方程δD = 8δ18O + 10相比[40]，鼎湖山全年大气降水线方程的斜率(7.859)和截距(9.674)都稍微偏小，也与厦门大气降水线方程[2]及郑淑蕙[41]报道的中国大气降水线方程δD = 7.9δ18O + 8.2很接近；与四川卧龙地区[4]大气降水线方程δD =9.443δ18O + 28.658相比，其斜率和截距明显偏小，这与鼎湖山地处南亚热带，气候相对湿润，蒸发量相对较小和降水量较大使得降水过程中氢氧同位素分馏不明显，降水中氢氧同位素值相对较低，反映了鼎湖山气候湿润的特点。地区降水线的斜率反映了大气降水蒸发凝结过程的同位素分馏差异，而截距则反映氘对平衡状态的偏离程度[42]。
同时，降水氢氧同位素组成与各环境因子(如降水量、温度)及季节、海拔高度等存在着密切的相关关系。而本研究显示，鼎湖山降水同位素组成与降水量呈显著负相关关系，即降水量效应显著，造成这种现象的原因主要是鼎湖山水汽主要来源于低纬度的西太平洋、南海和印度洋，海洋气团具有降水量大、空气湿度较高、蒸发弱，降水同位素组成同位素偏低的特点，研究结果表明降水量效应是显著存在的[2, 6, 43]。产生降水的物理过程(蒸发和凝结)影响大气降水中同位素分馏，而温度是该过程中重要的制约因子之一，大气降水同位素组成与温度存在的正相关关系称作温度效应[37]，降水过程中随着温度的升高，雨滴再蒸发引起δ18O富集作用。鼎湖山降水氢氧同位素组成表现出反温度效应，分析其原因在于鼎湖山地区年平均温度变化范围小，湿季降水量大且持续时间长，另外鼎湖山地处亚热带季风气候区，受高温高湿的影响，降水过程中云下雨滴再蒸发而产生的δ18O富集作用较轻，因而温度效应可能被降水量效应所掩盖，使降水氢氧同位素组成与温度呈反比[35, 43-44]。
过量氘(d)用以表示蒸发过程的不平衡程度，其值可以作为示踪水汽来源一个重要参数[45-46]。鼎湖山自然保护区过量氘存在明显的季节性变化，干季d值偏大，湿季d值偏小，研究发现季风区过量氘存在明显的冬高夏低的季节变化[4, 6, 20, 44]。在湿季，鼎湖山地区水汽主要来源于南海、印度洋等低纬度海洋，降水过程中受到的蒸发作用弱，d值较小，受沿途降水的不断冲刷，降水中氢氧稳定同位素比率较低；在干季，来自局地蒸发、我国华北地区及寒冷干燥的亚欧大陆等气团的影响，降水过程中受到的蒸发作用强，降水中的氢氧稳定同位素比率和d值较大[2, 47]。
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(1) 鼎湖山自然保护区大气降水线方程为δD = 7.863δ18O + 9.664(R2 =0.975，n=108)。干季降水线方程为δD = 7.920δ18O + 12.457(R2 =0.986，n=34)；湿季降水线方程为δD = 7.719δ18O + 7.316(R2 =0.982，n=74)。在干季，其斜率小于8，截距大于10，反映了鼎湖山地区大气降水在干季受到一定程度的蒸发作用。
(2) 鼎湖山地区大气降水δD和δ18O与温度及降水量均呈显著负相关关系，降水量效应显著，但温度效应不显著。
(3) 鼎湖山大气降水过量氘(d)值波动范围较大(-2.61‰~22.85‰)，d值表现为干季偏高，湿季低，干季水汽主要来源于鼎湖山局地蒸发、中国华北地区及寒冷干燥的亚欧大陆；湿季水汽主要来源于温暖湿润的西太平洋、南海和印度洋。
鼎湖山大气降水氢氧同位素特征及水汽来源
Characteristics of δD and δ18O in Precipitation in Mt. Dinghu and Its Water Vapor Sources
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摘要:
目的 鼎湖山自然保护区地处我国热带与亚热带交汇处，在全球气候变化研究中占居独特而重要的地位。全球气候变化背景下，降水格局变化将影响区域森林生态系统内部小气候。降水是森林生态系统水循环过程中重要的输入因子，研究鼎湖山大气降水氢氧稳定同位素特征和水汽来源，对探讨该地区森林生态系统水循环过程、森林群落演替动态及区域水资源合理利用和管理等具有重要理论和实践意义。 方法 运用氢氧稳定同位素技术，研究和分析鼎湖山2013年8月~2014年8月13个月108个大气降水的氢氧同位素组成及与环境因子的关系，并运用HYSPLIT模型后向轨迹法模拟大气降水气团传输途径和过程，判定该地区水汽来源。 结果 鼎湖山大气降水线方程为：δD = 7.863δ18O + 9.664（R2=0.975，n=108）；δD和δ18O值范围分别为-118.26‰~15.52‰，-16.05‰~2.25‰，均值分别为-34.44‰，-5.58‰；大气降水过量氘（d）显示出冬高夏低的季节变化；鼎湖山降水量效应显著，温度效应不显著。 结论 鼎湖山大气降水氢氧稳定同位素特征存在明显的季节性变化；干季的气团主要来自局地蒸发、中国华北地区及寒冷干燥的亚欧大陆，湿季的气团主要来自温暖湿润的西太平洋、南海和印度洋。 Abstract:Objective Mt. Dinghu National Nature Reserve, located in Guangdong Province, is a transitional zone of tropics and subtropics. It provides a unique and important opportunity for climate change studies. The change of precipitation pattern affects the microclimate within a regional forest ecosystem. The research on the characteristics of hydrogen (δD) and oxygen (δ18O) stable isotope in precipitation and the source of regional atmospheric precipitation are theoretically and practically important to understand the water cycling and community succession in the forest ecosystem of Mt. Dinghu, and wisely use and manage regional water resources. Method The precipitation δD and δ18O data in the period from August 2013 to August 2014 were analyzed to examine the relationship between the characteristics of δD and δ18O and their environmental factors. Furthermore, the air mass transmission pathway was determined and the regional water vapor sources were identified based on HYSPLIT model. Result The meteoric water line equation is δD = 7.863δ18O + 9.664 (R2 = 0.975, n = 108); the average δD value is-34.44‰, ranging from -118.26‰ to -15.52‰, and the average δ18O value is -5.58‰, ranging from -16.05‰ to 2.25‰. The atmospheric precipitation excess deuterium (d) follows a seasonal pattern with low value in winter and high value in summer. A "precipitation effect" exists significantly whereas the "temperature effect" is not obvious. Conclusion There are obvious seasonal changes of δD and δ18O in atmospheric precipitation in Mt. Dinghu. In dry season, the air mass mainly comes from North China and Eurasia, as well as local evaporation, while in the wet season, the air mass mainly comes from the western Pacific Ocean, the South China Sea, and the Indian Ocean. -
Key words:
- Mt. Dinghu
- / meteoric water
- / water resource
- / hydrogen and oxygen stable isotopes
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图 1 鼎湖山自然保护区大气降水δD和δ18O、降水量的日变化
Figure 1. Daily variation of δD and δ18O composition of precipitation and rainfall in MT. Dinghu National Nature Reserve, China
图 2 鼎湖山大气降水δD和δ18O的关系
Figure 2. The correlation between δD and δ18O of precipitation in MT. Dinghu
图 3 鼎湖山降水中氘过量(d)的月变化
Figure 3. Monthly variation of d-excess of precipitation in MT.Dinghu
图 4 鼎湖山降水δD和δ18O温度效应
Figure 4. The correlation between δD (δ18O) of daily precipitation and daily mean temperature in MT. Dinghu
图 5 鼎湖山降水δD和δ18O降水量效应
Figure 5. The correlation between δD (δ18O) of daily precipitation and daily rainfall in MT. Dinghu
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